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Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; Bauduin, P.*; Girard, L.*; Diat, O.*
Langmuir, 39(31), p.10965 - 10977, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)Understanding clay flotation mechanisms has become a major concern because of the increasing level of environmental contamination of soil and ground water by heavy metals and radionuclides. Clays are often used as sorbents for extracting metals in indirect flotation processes but can function simultaneously as defoamers. However, how foam generation and stability depend on the molecular interactions between the clays and surfactant is still controversial. In the present study, an amine polyethoxylated surfactant was used as a bifunctional surfactant that collected clay particles and acted as a foaming agent in the flotation process. The pH conditions strongly affected the surfactant physicochemical properties, allowing the clay extraction efficiency to be tuned. The interfacial recovery factor of the clays almost reached 100 percent under acidic (pH lower than 6) and neutral (pH 6-10) conditions, whereas it was negative under alkaline conditions (pH higher than 10), contrary to expectations. To elucidate the mechanisms involved in the particle flotation process for each of the pH conditions, the bulk and foam phases were analyzed. The effects of electrostatic interactions between the solutes and multiscale structure on the clay extraction behavior were investigated by electrophoretic measurements, dynamic light scattering, small-angle neutron scattering, and image analysis. Based on these results, three flotation processes were found depending on pH range: surfactant foam fractionation at pH higher than 10; clay particle foam flotation at pH 6-10; and particle froth flotation at pH lower than 6.
小林 恵太; 山口 瑛子; 奥村 雅彦
Applied Clay Science, 228, p.106596_1 - 106596_11, 2022/10
被引用回数：6 パーセンタイル：77.65(Chemistry, Physical)粘土鉱物の一種であるカオリナイトの機械学習ポテンシャルを構築し、分子動力学法シミュレーションを実施することにより、カオリナイトの各種物性値を評価し、実験結果と比較した。その結果、原子構造や機械的特性を非常に良い精度で実験結果を再現することが確認された。さらに、構築した機械学習ポテンシャルを用いた分子動力学方シミュレーションで振動状態密度を評価したところ、古典分子動力学法や第一原理計算手法等の既存のシミュレーション手法では再現できなかった中性子非弾性散乱実験の結果をよく再現することがわかった。
奥村 雅彦
地球化学, 55(4), p.110 - 121, 2021/12
福島第一原子力発電所事故によって環境中に放出された放射性セシウムの一部は表層土壌に強く吸着し、住民避難の原因となった。国による大規模除染によって居住地の空間線量率は低下し、住民帰還が実現するに至ったが、除染により排出された放射性セシウムを含む除染除去土壌の処分は今も大きな問題として残されている。放射性セシウムは土壌中の雲母粘土鉱物によって強く吸着されていることが知られているが、その吸着機構は明らかになっていなかった。本稿では、事故以来継続的に実施してきた放射性セシウムの雲母粘土鉱物による吸着現象に対する計算科学的研究について総合的に解説する。
北垣 徹
Journal of Nuclear Materials, 557, p.153254_1 - 153254_8, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：16.35(Materials Science, Multidisciplinary)The dissolution behavior of the zircon mineral in ultrapure water, 1 M HCl (aq), and 1 M NaOH (aq), under room temperature and nearly atmospheric pressure was evaluated by in situ measurement of the change in the surface height. A high-resolution phase-shift interferometry microscope (HR-PSI) was employed to evaluate the velocity of the change in the surface height of zircon in different solutions, and the application of this method in evaluating the dissolution behaviors of nuclear materials was examined. As a result, the velocity of surface change and the precipitation behaviors of zircon was successfully evaluated using HR-PSI. This relatively quick method would be useful for evaluating the detailed surface change behaviors of nuclear materials, such as fuel debris, ceramic waste forms and UO
, during the reaction with various solutions, since it minimises radiation exposure times and also the amount of radioactive waste generation during measurement.
岡本 芳浩; 大杉 武史; 塩飽 秀啓; 赤堀 光雄*
Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.285 - 294, 2021/10
水溶液中におけるいくつかの粘土鉱物に吸着されたセシウムの移行挙動をセシウム元素K吸収端XAFS(X線吸収微細構造)分析により調べた。分析対象とした試料は、セシウムを吸着させた粘土鉱物を水中において、別の純粋な粘土鉱物と混合することによって調製した。それを乾燥した混合粉末のXAFS分析結果を、混合前に得られた結果と比較した。これらのXAFS分析から、イライト,カオリナイト,バーミキュライトの3種類の粘土鉱物が認められ、水中のセシウムが、カオリナイトからイライトとバーミキュライトへ、さらにイライトからバーミキュライトへと移行することが確認された。これらの結果から、セシウムは最終的にバーミキュライトに移行して蓄積すると結論付けられる。
福田 達弥*; 高橋 亮*; 原 卓飛*; 尾原 幸治*; 加藤 和男*; 松村 大樹; 稲葉 優介*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.399 - 404, 2021/04
被引用回数：6 パーセンタイル：60.71(Nuclear Science & Technology)As a result of the Fukushima nuclear power plant accident in March 2011, massive amounts of soil were contaminated with radioactive Cs. To remediate the contaminated soil, we are developing a desorption technique for removing Cs from soil using subcritical water. We found that rapid ion exchange of Cs with multivalent cations in subcritical water is an effective desorption technique. To understand the mechanism and structural aspects of this process, in situ observations of the soil layer in subcritical water were carried out by high-energy X-ray diffraction together with pair distribution function analysis, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Both the desorption experiments and structural studies indicated that conformational changes of the layer containing Cs
under subcritical water conditions promoted intercalation of the hydrated Mg and trapped Cs, which facilitated a rapid ion-exchange reaction of Mg
and Cs.
代永 佑輔; 佐野 直美*; 雨宮 浩樹*; 小北 康弘; 丹羽 正和; 安江 健一*
応用地質, 62(1), p.2 - 12, 2021/04
電子プローブマイクロアナライザ(EPMA)を用いた手法(重鉱物スクリーニング)の適用可能性を検証するため、堆積岩や苦鉄質岩が後背地となる北海道天塩郡幌延地域に分布する更新統更別層を事例対象として後背地解析を実施した。分析は16元素を測定対象として行い、得られた化学組成に基づいて鉱物種を判定した。加えて、薄片観察や礫種組成分析を行い、結果を比較した。その結果、薄片観察・礫種組成分析と重鉱物スクリーニングの結果は整合であることが確認された。更別層の後背地は宗谷丘陵・天塩山地であり、少なくとも1.5Ma以降に宗谷丘陵が隆起したことが推測される。一方で、宗谷丘陵や天塩山地で見られなかった角閃石が更別層から確認され、天塩川による運搬などで本地域より離れた所から供給された可能性が考えられる。これにより、重鉱物スクリーニングを用いることで礫種組成だけでは分からない新しい情報が得られることが確認された。
and Fe
distribution in chevkinite-subgroup minerals; X-ray diffraction, neutron diffraction, 
Fe M
ssbauer spectroscopy and electron-microprobe analyses永嶌 真理子*; Armbruster, T.*; 赤坂 正秀*; 佐野 亜沙美; 浜根 大輔*; Malsy, A.*; 今岡 照喜*; 中島 和夫*
Physics and Chemistry of Minerals, 47(6), p.29_1 - 29_18, 2020/06
被引用回数：3 パーセンタイル：17.15(Materials Science, Multidisciplinary)足摺岬(日本), タンギールバレー(パキスタン), ディアマル地区(パキスタン), スカルドゥ地区(パキスタン)の3つの非メタミックチェブキナイト亜族鉱物を結晶化学的手法により研究した。粉末X線回折及び透過電子顕微鏡観察の結果、結晶性の良い試料であることが確認された。また、電子顕微鏡分析の結果、チェブキナイト-(Ce)として一般的に知られている組成であることが確認された。単結晶X線構造の精密化により決定されたサイト散乱値から、八面体のM3とM4に従属Nbが、Ashizuri試料ではM1に従属Thが、パキスタン産の両試料ではM1に従属Mgが割り当てられていることが示唆された。中性子飛行時間粉末回折法を用いて、全試料の八面体サイト間のTi/Fe分布を決定し、メスバウアー分光法を用いて四つの八面体サイトの鉄価数を決定した。ハラモッシュ試料のM1の鉄価数は鉄が支配的であるのに対し、足摺岬とタンギールバレーの試料では鉄が支配的であった。
萩原 大樹; 小西 博巳*; 中西 貴宏; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 北村 哲浩
Journal of Environmental Radioactivity, 211, p.106042_1 - 106042_10, 2020/01
被引用回数：3 パーセンタイル：14.71(Environmental Sciences)The deposited radiocesium in the Fukushima river basin is transported in the river systems by soil particles and redistributed in the downstream areas. Although predicting the behaviors of minerals that adsorb radiocesium and of radiocesium dissolved in river water within the river systems is essential, the dominant mineral species that adsorb radiocesium have not yet been comprehensively identified. We identify herein such mineral species by investigating the 
Cs distribution and the mineral species in each size fraction that are found in the bedload sediments from an upstream reservoir to an estuary within the Tomioka river basin located east of Fukushima Prefecture in Japan. In the fine sand sediment, which is the dominant fraction in terms of the Cs quantity in the river bedload, the Cs concentrations of the felsic and mafic minerals are comparable to that of micas. The mafic minerals contain 62% of the Cs in the fine sand fraction in the upstream area, while the felsic minerals contain the highest quantities of Cs in the downstream area. These results suggest that the quantification of the mineral species and the Cs concentration of each size fraction are critically important in predicting the behaviors of the minerals and radiocesium within the Fukushima river basin in the future.
木村 建貴*; 香西 直文; 坂本 文徳; 福谷 哲*; 池上 麻衣子*
土木学会論文集,G(環境)(インターネット), 76(7), p.III_375 - III_382, 2020/00
粘土鉱物からのセシウム溶出における植物と植物の根に共生するバクテリア間の相乗効果を解明するため、シロツメクサの根から単離したバクテリアの培養実験を、植物(シロツメクサ)が生産する有機酸(乳酸)と、セシウムを吸着させた黒雲母が存在する条件で行った。バクテリアの増殖の初期(誘導期)に、黒雲母から溶出したセシウム及び鉄等の量が乳酸添加によって増加した。
横山 立憲
Isotope News, (764), p.11 - 14, 2019/08
原子核崩壊による核種変化、または放射線による損傷を利用して岩石や化石試料の形成年代を測定する放射年代測定は、地球惑星科学の分野において、過去の自然事象を解明する際に広く用いられる。岩石・鉱物試料の中でも、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発は、近年急速に進みつつある。炭酸塩の年代測定は、例えば鍾乳石や蒸発岩及び鉱石の形成年代を知るために実施されてきたが、岩石の割れ目を充填するように存在する炭酸塩は、過去の地下水から沈殿して生成され、その年代情報は地下水流動経路の変遷の解読に繋がり、過去の断層運動の解明などにも大きく寄与すると期待される。炭酸塩が地下環境において、地下水から段階的に成長した場合、その内部には微細な累帯構造が形成されることがある。また、炭酸塩の起源となる水の微量元素組成が変化した場合、累帯間で微量元素組成に違いが生じうる。このような試料について分析を実施する場合に有効な局所分析手法の一つとして、レーザーアブレーション装置と誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせたLA-ICP質量分析法がある。本稿では、LA-ICP質量分析法を用いた炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について紹介する。
三原 守弘; 原澤 修一*; 鳥居 和之*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 26(1), p.15 - 23, 2019/06
鉱物質混和材(フライアッシュ:FA, 高炉スラグ微粉末:BFS, シリカフューム:SF)を用いた水セメント比50%および30%の材齢28日のセメントペースト硬化体を作製し、CsおよびIの見掛けの拡散係数(D
)を、電子線プローブマイクロアナライザーを用いた方法により算定した。Csについては、水セメント比50%ではBFS、水セメント比30%ではSFの使用がDの低減に大きく寄与した。IのDの低減には、水セメント比50%ではBFS、水セメント比30%についてはその大きな変化は確認できなかった。SFを用いることによりCsの収着性の向上が見られ、BFSを用いることによりIの収着性が向上する傾向が確認された。これらのセメントペースト硬化体の間隙構造は、微細な間隙によって連結したものであることも確認され、SFおよびBFSの使用がDの低減に寄与したものと考えられた。
吉越 章隆
放射光利用の手引き, p.130 - 138, 2019/02
次世代放射光利用に関する啓蒙書の分担執筆を行う。2018年出版の論文[Appl. Phys. Lett.112 (2018) 021603]の内容を解説するとともに、次世代放射光を光源とする光電子顕微鏡の発展と環境試料や絶縁性機能性材料分析への可能性を記述する。
-AlOOH under mantle conditions using neutron diffraction佐野 亜沙美; 服部 高典; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; Molaison, J. J.*; Dos Santos, A. M.*; Tulk, C. A.*
Scientific Reports (Internet), 8(1), p.15520_1 - 15520_9, 2018/10
被引用回数：43 パーセンタイル：92.48(Multidisciplinary Sciences)含水鉱物の高圧相である-AlOOHについて、地球深部に相当する高圧環境下で水素結合に関連すると考えられる物性の変化が起きることが報告されていたが、その原因については議論があった。今回、J-PARC MLFのPLANETおよびSNSのSNAPにおける高圧下中性子実験により-AlOOHの水素位置の圧力変化を観測し、水素原子が二つの隣接する酸素原子間の中点に存在するようになる「水素結合の対称化」が、地下約520kmに相当する圧力18万気圧で起きることを初めて直接観察した。またそれより少し低い圧力下では、前駆現象として、水素が酸素間の中点をはさんだ二つの等価な位置をそれぞれ1/2の確率で占めるディスオーダー状態が起きること、また水素をその同位体である重水素に置き換えると変化の起きる圧力が高圧側に移動することも見出した。これらの現象が起きた圧力は、先行研究により見つかっていた、圧縮挙動の変化や弾性波速度の上昇といった物性変化が起きる圧力とほぼ一致しており、水素結合の対称化とその前駆現象が鉱物の性質に大きな影響を及ぼしていることが、今回初めて実験的に裏付けられた。
奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦
Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09
被引用回数：51 パーセンタイル：87.2(Environmental Sciences)東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。
酒井 利啓
JAEA-Data/Code 2018-006, 75 Pages, 2018/07
JAEA-Data-Code-2018-006.pdf:2.9MB
JAEA-Data-Code-2018-006-appendix(CD-ROM).zip:0.87MB
超深地層研究所計画および広域地下水流動研究における地質学的・岩石学的な基礎情報の整備を目的として、土岐花崗岩体に関する「全岩化学組成データ(主要成分元素, 微量成分元素)」と「鉱物容量比(モード)」を整理し、分析データベースとして取りまとめた。対象は広域地下水流動研究において行われた掘削深度500
1000m級のボーリング孔(14孔)の岩石コアと地表露頭から採取した696個の岩石試料、および超深地層研究所計画において行われたボーリング孔(12孔)の岩石コアと研究坑道から採取した636個の岩石試料である。花崗岩類, 貫入岩, 割れ目充填物の岩石試料の分析値に3次元的な位置情報を付した。
村上 裕晃; 芦澤 政臣*; 田中 和広*
応用地質, 59(1), p.2 - 12, 2018/04
結晶質岩地域における地下深部の透水性割れ目の特徴および形成と発達を把握することを目的とし、九州北部に分布する花崗閃緑岩からなる岩盤中に建設した地下施設を利用した地質調査を実施した。地下坑道における新鮮な花崗閃緑岩露頭において割れ目を観察し、割れ目の分布間隔、方向、変質、充填鉱物、湧水の有無の調査を行った。割れ目の頻度、方向および充填鉱物の特徴によると、花崗閃緑岩内の割れ目はA-Dおよび低角度(LA)の5つのグループに分類される。全割れ目に高温環境で形成される緑泥石および石英が充填していることから、全ての割れ目は岩体が高温であった冷却初期に形成されたと考えられる。Bグループの割れ目は最も多く湧水が認められ、現在の透水性割れ目として機能している。さらにBグループの割れ目の充填鉱物の組み合わせと産状から考察した結果、Bグループの割れ目は開口と閉塞が交互に生じたと示唆された。また、Bグループの割れ目は熱水の影響を示唆する赤色変質部を多く伴い、トレース長が長く、他のグループの割れ目を切る傾向があることから、割れ目の形成初期から現在までの長期にかけて重要な透水性割れ目として機能していたと考えられる。
吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.
Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01
被引用回数：6 パーセンタイル：34.59(Physics, Applied)放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M
吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs)であることがわかった。さらに、Fe L
吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。
Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦
Clays and Clay Minerals, 65(5), p.371 - 375, 2017/11
被引用回数：2 パーセンタイル：79.17(Chemistry, Physical)本論文は、われわれが発表した論文「層状珪酸塩鉱物の放射線による損傷についての第一原理計算評価と放射性セシウムと放射性ストロンチウムの土壌保持物性に対する示唆」へのコメントに対する返答である。コメントでは、ベータ線によるフレンケルタイプの欠損の生成確率の評価が不十分である、と主張されていた。これに対して、われわれは、コメントで考えられている状況は不十分であり、隣接する粘土鉱物まで考えれば評価は妥当であることを述べた。
荒木 優希*; 佐藤 久夫*; 奥村 雅彦; 大西 洋*
Surface Science, 665, p.32 - 36, 2017/11
被引用回数：11 パーセンタイル：48.83(Chemistry, Physical)粘土鉱物表面におけるイオン交換反応は、通常その交換量だけに着目し、ミクロスコピックな研究はまだあまりなされていない。本研究では、反応が多く起こると考えられている粘土鉱物表面に着目し、周波数変調方式原子間力顕微鏡を用いてイオン分布を調べた。粘土鉱物はモンモリロナイト、イオンはセシウムイオンを対象として、研究を行った。その結果、セシウムが線状に分布し、その構造がしばらく保たれるという現象を発見した。第一原理シミュレーションにより、粘土鉱物内部の構造を評価したが、内部の電荷が直線構造を取る可能性は低いことが示された。これらの結果は、この直線構造の起源は粘土鉱物表面-イオン-水の三者による未解明吸着プロセスが存在することが示唆していると考えられる。
